Spin crossover
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Als Spin Crossover wird der Übergang zwischen zwei (meta)-stabilen Zuständen bezeichnet, wobei einer der Zustände eine niedrigere Multiplizität (Low-Spin, wenig ungepaarte Elektronen) und der andere eine höhere Multiplizität (High-Spin, viele ungepaarte Elektronen) besitzt.
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Le croisement de spin, ou spin crossover (SCO) en anglais, est un phénomène survenant dans certains complexes métalliques marqué par la transition entre deux états de spin métastables sous l'effet d'un stimulus extérieur, l'un des états ayant généralement une multiplicité plus faible (état bas spin, avec peu d'électrons célibataires) et l'autre une multiplicité plus élevée (état haut spin, avec des électrons célibataires nombreux). La pression et la température font partie des stimulus susceptibles de déclencher un croisement de spin, de sorte qu'on parle également de transition de spin ou d’équilibre de spin.
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Spin crossover (SCO) is a phenomenon that occurs in some metal complexes wherein the spin state of the complex changes due to an external stimulus. The stimuli can include temperature or pressure. Spin crossover is sometimes referred to as spin transition or spin equilibrium behavior. The change in spin state usually involves interchange of low spin (LS) and high spin (HS) configuration.
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Spin Crossover
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Croisement de spin
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Spin crossover
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Als Spin Crossover wird der Übergang zwischen zwei (meta)-stabilen Zuständen bezeichnet, wobei einer der Zustände eine niedrigere Multiplizität (Low-Spin, wenig ungepaarte Elektronen) und der andere eine höhere Multiplizität (High-Spin, viele ungepaarte Elektronen) besitzt. Für Elemente mit der Elektronenkonfiguration d4 − d7 gibt es zur Elektronenverteilung auf die Orbitale jeweils zwei Möglichkeiten. Entweder man füllt alle d-Orbitale zunächst entsprechend der Hund´schen Regel mit je einem Elektron desselben Spins auf und verteilt anschließend die verbleibenden mit entgegengesetztem Spin auf die energetisch niedrigsten Orbitale auf. Oder man füllt zunächst nur die durch die energetische Aufspaltung (Ligandenfeldtheorie) niedrigeren d-Orbitale mit gepaarten Elektronen auf und verteilt die verbleibenden dann auf die energetisch höheren d-Orbitale. Der Zustand mit der größtmöglichen Anzahl an ungepaarten Elektronen wird High-Spin genannt, der mit der minimalen Anzahl an ungepaarten Elektronen Low-Spin. Die Änderung von Low-Spin zu High-Spin kann bei geeigneter Größe der Ligandenfeldaufspaltung Δ durch zuführen von Energie (z. B.: Wärme oder Druck) erreicht werden. Durch diese Änderung der elektronischen Molekülstruktur werden verschiedene physikalische Eigenschaften des betreffenden Materials verändert. Beispielsweise ändern sich das magnetische Verhalten, die Struktur und das optische Verhalten (Farbe, Brechungsindex) des Materials.
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Le croisement de spin, ou spin crossover (SCO) en anglais, est un phénomène survenant dans certains complexes métalliques marqué par la transition entre deux états de spin métastables sous l'effet d'un stimulus extérieur, l'un des états ayant généralement une multiplicité plus faible (état bas spin, avec peu d'électrons célibataires) et l'autre une multiplicité plus élevée (état haut spin, avec des électrons célibataires nombreux). La pression et la température font partie des stimulus susceptibles de déclencher un croisement de spin, de sorte qu'on parle également de transition de spin ou d’équilibre de spin. On observe généralement un croisement de spin avec les métaux de transition de la 4e période du tableau périodique ayant une géométrie de coordination octaédrique avec une configuration électronique d4 à d7. Les courbes de transition de spin représentent le plus souvent la fraction molaire haut spin en fonction de la température. Il est fréquent qu'une transition de spin progressive soit suivie par un changement abrupt (ΔT = 10 K) avec hystérèse et transition en deux étapes. La soudaineté avec hystérèse indique un mécanisme coopératif dans lequel l'état des complexes s'influence l'un l'autre. Dans ce dernier cas, le matériau est bistable et peut exister avec deux états de spin différents dans différents intervalles de stimulus extérieurs. La transition en deux étapes est assez rare mais peut être observée avec les complexes à croisement de spin dinucléaires pour lesquels la transition de spin du premier centre métallique rend celle du second moins probable. Il existe plusieurs modes de croisements de spin, par exemple ceux désignés comme LIESST (Light-Induced Excited Spin-State Trapping) stimulés par la lumière, LD-LISC (Ligand-Driven Light Induced Spin Change) stimulés par les ligands et CTIST (Charge-Transfer-Induced Spin Transition) stimulés par transfert de charge.
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Spin crossover (SCO) is a phenomenon that occurs in some metal complexes wherein the spin state of the complex changes due to an external stimulus. The stimuli can include temperature or pressure. Spin crossover is sometimes referred to as spin transition or spin equilibrium behavior. The change in spin state usually involves interchange of low spin (LS) and high spin (HS) configuration. Spin crossover is commonly observed with first row transition metal complexes with a d4 through d7 electron configuration in an octahedral ligand geometry. Spin transition curves typically plot the high-spin molar fraction against temperature. Often a gradual spin transition is followed by an abrupt (ΔT = 10K) transition with hysteresis and a two-step transition. The abruptness with hysteresis indicates cooperativity, or “communication”, between neighboring metal complexes. In the latter case, the material is bistable and can exist in the two different spin states with a different range of external stimuli (temperature in this case) for the two phenomena, namely LS → HS and HS → LS. The two-step transition is relatively rare but is observed, for example, with dinuclear SCO complexes for which the spin transition in one metal center renders the transition in the second metal center less favorable. Several types of spin crossover have been identified; some of them are light induced excited spin-state trapping (LIESST), ligand-driven light induced spin change (LD-LISC), and charge transfer induced spin transition (CTIST).
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